Charles und sein Zwillingsbruder François wurde als jüngste von vier Brüdern der wohlhabenden Familie Perrault geboren. François verstarb sechs Monate nach der Geburt. Charles besuchte die besten Schulen, studierte Jura und wurde Anwalt.

1654 erhielt er eine Anstellung in der Finanzverwaltung, wo sein ältester Bruder Pierre einen hohen Posten bekleidete. Seine Odes au Roi et autres poèmes lenkten erstmals die Aufmerksamkeit der Pariser Salons auf sein literarisches Können. 1663 wurde er Gefolgsmann von Colbert, Berater von Louis XIV, und wurde später Oberaufseher der königlichen Bauten. Gemeinsam mit seinem Bruder Claude Perrault war er am Bau einiger wichtigen Gebäude unter Louis XIV beteiligt. 1980 gab er seinen Posten zugunsten des Sohnes von Colbert auf.

1671 wurde er als einer der "Immortels" der Académie Française gewählt.. Ein Jahr später wurde er zu dem Sekretär der Académie und 1673 zu deren Bibliothekar ernannt.

Anfang 1687, in einer Sondersitzung der Académie, die der Huldigung des Königs gegolten hatte, löste er mit seinem Gedicht Le siècle de Louis le Grand, eine heftige Kontroverse aus. Bis dahin galt das klassische Altertum als absolutes Vorbild und seine Hinwendung zur Literatur des 17ten Jahrhunderts und die Hervorhebung des Zeitalters Louis XIV als zivilisatorischer Höhepunkt wurden zu dem Ausgangspunkt der "Querelle des Anciens et des Modernes".

Zur Seite der "Antike" zählten Jacques-Bénigne Bossuet , François de Salignac de la Mothe-Fénélon , Jean de la Bruyère , Jean de la Fontaine, Jean Racine und dessen Freund Nicolas Boileau-Despréaux . Zur Seite der „Moderne“ nahmen Charles de Saint-Évremond , Pierre Bayle und Bernard le Bovier de Fontenelle Position. Vor allem Boileau und Perrault waren verbissene Verfechter ihrer Position. Boileau hatte 1674 schon in seiner L'Art poétique einzig die antiken Modelle gelten lassen. Perrault wiederum begann 1688 seine Theorie unter dem Titel Parellèles des Anciens et des Modernes zu begründen. Diese Beweisführung in Dialogform wurde 1697 in vier Bänden publiziert. Dieser Streit dauerte 9 Jahre lang und endete mit einer öffentlichen Versöhnung in dem Jahre 1694.

Charles Perrault hat eine Reihe Gedichte und Abhandlungen geschrieben, sowie seine Memoiren, welche einen guten Einblick zur der Person Charles Perrault und seinem Werk bieten. Berühmt und der Nachwelt erhalten blieb er vor allem durch seine Märchen.

Perrault veröffentlichte La Marquise de Salusses ou la Patience de Griselidis (1691), Les Souhaits Ridicules (1693) und Peau d'âne (1694), drei märchenhafte Erzählungen in Versform. Dank deren guten Aufnahme erschien 1697 bei Claude Barbin in Paris "avec Privilège de Sa Majesté", aber ohne Angabe eines Autors eine Sammlung von acht Histoires ou contes du temps passé, avec des moralités : Contes de ma mère l'Oye. Gewidmet war das Werk an "Mademoiselle" (Élisabeth Charlotte von Orléans), Nichte von Louis XIV und Tochter von dessen Bruder Philippe Duc von Orléans aus zweiter Ehe mit Liselotte von der Pfalz. Gezeichnet ist diese Widmung mit "P. Darmancour". Bis heute wird gerätselt wer denn nun dieses Werk verfaßt hat. Allgemein wird angenommen dass Charles Perrault die Märchen unter dem Namen seines dritten, 1678 geborenen Sohnes Pierre Perrault veröffentlicht hat.

Die Märchen entstammen der mündlichen Überlieferung oder seinen Vorgängern (siehe Giovanni Francesco Straparola und Giovanni Battista Basile), wurden dem damaligen Geschmack der literarischen Salons angepaßt und enden mit einer ironischen, ab und zu heiteren Moral in Versform. Diese Sammlung bedeutete den Durchbruch in Frankreich für die Gattung des Märchens.

Bei den Märchen handelte es sich um :

• Le Petit Chaperon rouge (dt. Rotkäppchen / Grimm)
• Barbe-Bleue (dt. Blaubart / Grimm)
• Le Maistre chat ou le Chat botté (dt. Der gestiefelte Kater / Grimm)
• Les Fées (dt. Frau Holle und Die drei Männlein in dem Walde / Grimm)
• Cendrillon, ou la Pantoufle de vair (dt. Aschenputtel / Grimm)
• Riquet à la houppe (dt.Riquet mit dem Schopf)
• Le Petit Poucet' (dt. Der kleine Däumling / Bechstein)
• La Belle au bois dormant (dt. Dornröschen / Grimm) (Eine erste Version wurde bereits 1696 herausgegeben.)

Posthum erschien ein Band Contes welches die Märche der Contes de ma mère l'Oye und die einzeln erschienen Märchen in einem Band vereinte. Ludwig Tieck übersetzte die Märchen in das Deutsche und somit fanden sie Eingang in die Sammlung der Brüder Grimm und Ludwig Bechstein.

Viele seiner Märchen wurden für das Theater oder Kino adaptiert, unter Anderem von Walt Disney und Jim Henson. Maurice Ravel komponierte eine Suite für Klavier zu vier Händen "Ma Mère l'Oye", welche 1911 orchestriert und später als Ballett aufgeführt wurde,

• Poème sur le siècle de Louis le grand (1687)
• Parallèle des anciens et des modernes en ce qui regarde les arts et les sciences (1688-97 in vier Bänden)
• Histoires ou contes du temps passé, avec des moralités : Contes de ma mère l'Oye (1697) (dt. Feenmärchen für die Jugend (1822))
• Mémoires de C. Perrault (1759 herausgegeben)

• Kortum, Hans.- Charles Perrault und Nicolas Boileau. Der Antike-Streit in dem Zeitalter der klassischen französischen Literatur.- Berlin: Rütten & Loening, 1966
• Soriano, Marc.- Les Contes De Perrault: Culture savante et traditions populaires..- Paris : Gallimard, 1968
• Soriano, Marc.- Le dossier Charles Perrault.- Paris : Hachette, 1972